1 сентября 1863 года хиротонисан во епископа Тамбовского и Шацкого.
При нём в 1863 году было открыто Тамбовское епархиальное женское училище, а также в 1868 году учреждена должность тамбовского викарного епископа. Также начали регулярно проводится съезды духовенства епархии.
13 июня 1873 года назначен епископом Вологодским и Велико-Устюжским.
В 1883 году возведён в сан архиепископа.
Архиепископ Феодосий во время служения в Вологде заботился о воспитании и образовании детей духовенства своей епархии. Благодаря его заботам были открыты параллельные классы при Вологодской семинарии, а также попечительство о бедных воспитанниках. При Вологодском Горнем женском монастыре открыт приют для воспитания и первоначального образования сирот — дочерей духовенства. На устройство приюта преосвященный пожертвовал около 20000 рублей и построил 3-этажный каменный корпус, где и помещалось училище. Кроме того, он внес вклад в 10000 рублей с той целью, чтобы проценты с этой суммы шли на содержание приюта.
Скончался 22 августа 1883 года в Тотьме во время поездки по епархии для ревизии. Погребён в Тотемском Спасо-Суморине монастыре.
