31 октября 1893 года хиротонисан во епископа Глазовского, викария Вятской епархии. Хиротония состоялась в Исаакиевском соборе СПб. Чин хиротонии совершали: митрополит Санкт-Петербургский Палладий (Раев) и другие епископы.
С 12 ноября 1894 года — епископ Екатеринбургский и Ирбитский.
Способствовал устройству в Екатеринбурге Дома трудолюбия.
С 12 июля 1896 года — епископ Екатеринославский и Таганрогский. С 1 апреля 1911 года — епископ Екатеринославский и Мариупольский
С 4 октября 1911 года — епископ Самарский и Ставропольский.
В сохранившихся документах Самарской Духовной консистории за 1918 год указывались такие качества владыки Симеона как «необыкновенное смирение, добросердечие и мягкость к окружающим»[2][3].
Скоропостижно скончался 20 ноября 1913 года. Погребён на кладбище Иверского женского монастыря.
